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Jul 19, 2023

Analyse numérique de l'oxyde d'hafnium et des matériaux à changement de phase

Rapports scientifiques volume 13, Numéro d'article : 7698 (2023) Citer cet article

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Nous rapportons les résultats d'une enquête numérique sur un matériau à transition de phase et un capteur d'indice de réfraction à base d'oxyde d'hafnium (IV) avec une large gamme spectrale, comprenant à la fois les régions visible et infrarouge du spectre électromagnétique. Le capteur repose sur de l'oxyde d'hafnium (IV) et un matériau à transition de phase (HfO2). Trois versions en couches de la structure proposée sont étudiées ; chaque configuration est construite à partir de couches alternées de HfO2, de silice, de Ge2Sb2Te5(GST) et d'argent. Les trois dispositions différentes ont toutes été étudiées. La réponse de réflectance de telles structures multicouches est discutée dans ce manuscrit pour des indices de réfraction allant de 1 à 2,4. De plus, nous avons étudié comment les différentes hauteurs des matériaux affectent la performance globale de la structure. Enfin, nous avons fourni plusieurs formules pour les traces résonnantes qui peuvent être utilisées pour calculer le comportement de détection sur une plage de longueurs d'onde et des valeurs d'indice de réfraction spécifiques. Les équations correspondantes sont présentées ci-dessous. Nous avons calculé de nombreuses traces d'équation tout au long de cette enquête pour calculer les valeurs de longueur d'onde et d'indice de réfraction. Des méthodes informatiques peuvent être utilisées pour analyser la structure proposée, ce qui pourrait aider à créer des biocapteurs pour détecter une grande variété de biomolécules et de biomarqueurs, tels que la salive-cortisol, l'urine, le glucose, cancéreux et cancéreux, et l'hémoglobine.

La sécurité alimentaire, le diagnostic des maladies, la sélection des médicaments et la détection des enzymes sont des domaines dans lesquels les biocapteurs ont fait de grands progrès ces dernières années1,2. Ces capteurs utilisent toutes sortes de techniques et d'équipements de détection. L'une de ces méthodes consiste à mesurer l'indice de réfraction, qui peut être utilisé pour identifier diverses caractéristiques chimiques et biologiques. Les oscillations de densité de charge à l'interface diélectrique-métal sont dissipées par les plasmons de surface (SP). Le champ électrique d'un métal se détériore à un rythme accéléré lorsqu'il est exposé à l'air et à l'eau. La stimulation des SP est une première étape potentielle dans la création d'ondes polarisées TM à partir de matériaux naturellement existants. Les dispositifs plasmoniques peuvent utiliser la résonance plasmonique de surface (SPR) comme mécanisme3,4,5 pour accomplir diverses tâches chimiques et de biodétection. La technique SPR permet l'exécution réussie de tels programmes. Cette technologie a été utilisée dans de nombreux domaines, notamment l'analyse des aliments, les tests de dépistage de drogues et les diagnostics médicaux. En raison de ses nombreux avantages, les capteurs SPR et d'autres méthodes de détection contemporaines sont désormais à la pointe de la technologie pour une utilisation dans les applications de détection. Le système de capteurs idéal que nous pourrions créer serait sensible, rapide à répondre et sans étiquette, ce qui lui permettrait d'effectuer une détection en temps réel sur n'importe quelle plate-forme. Dans l'article, les auteurs utilisent un appareil de Kretschmann modifié et une spectroscopie à réflexion totale atténuée pour exciter les SP. Dans l'invention typique de Kretschmann, un prisme à haut indice est recouvert d'une fine couche de métal6. Le phénomène d'impact se produit lorsqu'une onde TM d'une certaine longueur d'onde entre en contact avec un prisme à un angle d'incidence supérieur à l'angle critique entre le métal et le prisme à l'interface. La couche métallique doit rester en contact avec le milieu diélectrique à mesurer. Lorsque l'énergie d'une onde d'entrée traverse une fine couche de métal, elle se transforme en une onde de plasmon de surface dans le métal. Il en résulte la création de ce que l'on appelle des ondes de plasmon de surface (SP) à l'interface entre un diélectrique et les limites d'une couche métallique. Cela se produit parce que l'onde doit traverser le métal pour atteindre sa destination. Cela se produit parce que l'onde doit traverser le métal avant d'atteindre sa cible. La lumière réfléchie par la base d'un prisme est à son plus faible lorsque la lumière pénètre dans le prisme à un angle spécifique. Le terme "angle de résonance" est couramment utilisé pour désigner cette valeur angulaire particulière. On peut en déduire que les constantes de propagation des ondes évanescentes et des ondes pénétrant en surface sont les mêmes. L'un des facteurs les plus importants lors de la détermination de cet angle est l'indice de réfraction moyen à travers lequel la résonance est générée. Une couche métallique est souvent utilisée lors du processus de fabrication des capteurs SPR conventionnels. L'or (Au)7 ou l'argent (Ag)8 sont des ingrédients typiques de ce revêtement. Pour construire des capteurs SPR capables de supporter des plasmons, plusieurs métaux différents, tels que l'argent, l'or, l'indium, l'aluminium et le sodium, sont utilisés. Les plasmons sont même capables d'exister dans le sodium dans les circonstances appropriées. Une large gamme de métaux, notamment le cuivre, l'argent, l'indium, l'or, l'aluminium et le sodium, sont utilisés pour construire des capteurs SPR capables de supporter des plasmons. Les plasmons sont théoriquement capables d'exister dans le sodium, dans les bonnes conditions. En raison de sa stabilité, de sa biocompatibilité et de sa sensibilité améliorées, l'or a largement remplacé l'argent comme matériau de choix pour les capteurs SPR ces dernières années9,10,11. Historiquement, l'argent était souvent utilisé dans ces détecteurs. L'une des nombreuses façons dont l'or surpasse l'argent est sa sensibilité accrue. D'autre part, l'argent peut être utilisé pour recouvrir une couche avancée, ralentissant le rythme d'oxydation dans cette couche9,10,11. L'intensité relative (RI) de l'analyte avant et après le contact est comparée par les chercheurs dans le cadre de leur enquête sur l'impact des interactions des biomolécules sur la sensibilité du capteur. Pour qu'une résonance plasmon de surface ait lieu, il est nécessaire que l'onde évanescente générée par la lumière TM soit en phase avec l'onde plasmon de surface (SP) (SPR). Le profil de réflectance peut baisser si tous ces critères se réalisent. L'angle exact auquel la réflectance commence à diminuer dépend de plusieurs facteurs différents12,13,14,15. Ces facteurs incluent le type de prisme utilisé, la longueur d'onde de la lumière incidente, les matériaux, le métal et la manière dont les biomolécules ont été liées. Lors de l'évaluation des performances d'un capteur SPR en termes de capacités de détection, la courbe de réflectance est le principal instrument utilisé pour l'évaluation. Un capteur basé sur la résonance plasmonique de surface a le potentiel d'identifier des biomolécules dans un échantillon liquide. Une fois que les biomolécules se fixent à une surface métallique, elles produisent une couche avec un RI supérieur à celui de l'eau. Si nous analysons un échantillon, nous pouvons voir que l'angle de résonance change. Le degré d'adsorption a un impact sur la capacité du capteur à identifier les biomolécules en présence de bruit de fond. Par conséquent, lors de la construction de capteurs à base de SPR, il est essentiel de prendre en compte le type de surface sur laquelle les biomolécules sont adsorbées. La création de biocapteurs dépend fortement d'un réglage fin, qui peut être réalisé en partie en appliquant des matériaux à transition de phase tels que GST16. Parce que GST fait maintenant partie du biocapteur, il est possible d'apporter des modifications plus nuancées à l'absorbeur et au capteur. Il a été démontré17 que des absorbants insensibles à la polarisation peuvent être produits en utilisant des métasurfaces GST comme composant actif. D'autre part, la recherche a montré que la GST peut améliorer les performances des appareils plasmoniques18. Le type de matériau à transition de phase le plus courant, le GST, peut basculer entre une forme amorphe (aGST) et un état cristallin (cGST) selon les circonstances. Ces états ont des caractéristiques optiques et électriques uniques, ce qui en fait un matériau attrayant pour une utilisation dans une grande variété d'applications, y compris le stockage de données, les capteurs et les dispositifs logiques19. La création de biocapteurs pouvant être utilisés dans des applications de détection et de commutation peut bénéficier de l'utilisation de matériaux à changement de phase modifiables. En raison de la nature intense de son interaction avec la lumière, la GST est devenue un élément essentiel dans le développement des technologies nanophotoniques et nanoplasmoniques20. Contrairement à son état amorphe, la forme cristalline de la GST peut absorber la lumière17. Lors de la fabrication de biocapteurs à l'aide de GST, l'ajout d'or dans l'espace entre la couche métallique et les résultats de la grille métallique augmentera la sensibilité pour une durée de vie plus longue21. Le nitrure de silicium (Si3N4) et le dioxyde de silicium (SiO2) produits thermiquement ont dominé le marché de l'utilisation comme grilles de transistors dans les transistors à effet de champ au cours des dernières décennies22,23. Cependant, les biocapteurs conventionnels sont construits à l'aide de silicium semi-conducteur. Lorsque l'épaisseur du semi-conducteur à oxyde métallique complémentaire (CMOS) avec des dispositifs à base de matériau SiO2 diminue, une fuite élevée d'oxyde de grille devient plus perceptible car la fiabilité de la couche est diminuée.

La capacité peut être augmentée sans réduire l'épaisseur diélectrique à des dimensions non étanches en augmentant la constante diélectrique (K). Pour trouver des alternatives à SiO2 pour une utilisation en tant que matériaux de grille à K élevé, plusieurs matériaux supplémentaires ont été étudiés. Le matériau le plus populaire est le dioxyde de silicium. Cette catégorie comprend le pentoxyde de tantale (Ta2O5), le dioxyde de titane (TiO2), le dioxyde de zirconium (ZrO2) et l'oxyde d'hafnium (HfO2)24,25,26. HfO2 est l'un de ces composés qui a fait l'objet de nombreuses recherches. HfO2 est thermiquement plus stable sur silicium après dépôt de couche atomique (ALD) que SiO2. De même, Al2O3 est plus stable thermiquement avec Si après ALD27. C'est une différence significative par rapport aux autres diélectriques à K élevé. Par conséquent, HfO2 pourrait émerger comme un matériau de grille prometteur à haut K. Ces caractéristiques peuvent être considérées comme l'impact de charge du matériau lorsqu'il est utilisé dans un biocapteur. Étant donné que la couche d'oxyde de grille produite sur le canal semi-conducteur se connecte au comportement de commutation de capacité cohérent du canal, une stabilité thermique accrue produit une interface favorable pour les performances électriques. L'application d'un matériau à haute teneur en K pour générer une surface hautement polaire peut aider à réduire l'énergie d'activation relative nécessaire à la fonctionnalisation de la surface. Un matériau à haut K peut créer une surface hautement polaire pour obtenir ce résultat.

Le dioxyde d'hafnium (HfO2) est un oxyde métallique couramment utilisé dans la fabrication de capteurs en raison de sa constante diélectrique élevée et de ses excellentes propriétés électriques28. Dans les capteurs à résonance plasmonique de surface (SPR), HfO2 est souvent utilisé comme revêtement en couche mince pour améliorer la sensibilité et la stabilité du capteur. Plusieurs polymorphes ou structures cristallines de HfO2 ont été identifiées, notamment monoclinique, tétragonale et cubique29. Cependant, le polymorphe le plus couramment utilisé pour les applications de capteurs SPR est la phase monoclinique, qui a une constante diélectrique plus élevée et est plus stable que les autres phases. Le choix du polymorphe HfO2 peut avoir un impact significatif sur les performances d'un capteur SPR. Par exemple, la phase monoclinique est préférée en raison de sa sensibilité et de sa stabilité plus élevées, tandis que la phase tétragonale peut présenter une sensibilité plus faible et être plus sujette aux transitions de phase dans les couches minces30. Dans la région infrarouge de 1,2 à 2,5 µm, la couche de Si est couramment utilisée comme substrat pour divers dispositifs optiques et électroniques. Par conséquent, le dioxyde d'hafnium (HfO2) est souvent utilisé comme revêtement en couche mince sur des substrats Si pour fabriquer des dispositifs optiques et électroniques pour la région infrarouge. La phase monoclinique de HfO2 est généralement préférée pour une utilisation avec la couche de Si dans la région infrarouge en raison de son indice de réfraction élevé et de sa faible absorption dans cette gamme de longueurs d'onde. La phase monoclinique de HfO2 présente également une bonne stabilité thermique et mécanique, ce qui la rend adaptée à une utilisation dans des applications à haute température.

Les schémas du capteur d'indice de réfraction multicouche basé sur Si – GST – Si – HfO2 – Si – Ag – Analyte sont présentés à la Fig. 1. Dans cette recherche, une simulation utilisant la technique des éléments finis (FEM) est utilisée pour construire et évaluer le modèle proposé. Les capteurs représentés sur la figure 1 ont été simulés à l'aide du logiciel COMSOL Multiphysics. Le capteur suggéré a été modélisé comme un modèle 2D par la lumière incidente au-dessus de la structure multicouche (Si–GST–Si–HfO2–Si–Ag–Analyte) en utilisant des conditions aux limites périodiques et des ports dans les directions x et y dans les deux ports. modèles31. Pour ce modèle basé sur FEM, nous avons utilisé un maillage cartographié à l'échelle contrôlé par la physique fine avec des composants allant de petits à grands. L'onde infrarouge est excitée par le haut de la structure, comme le montre la figure 1a. L'onde réfléchie est observée depuis le même port dans les paramètres de réflectance. Le port 2 (côté inférieur de la structure globale dans la direction Z) est utilisé pour identifier la transmission à travers la structure globale de la cellule unitaire.

Capteur d'indice de réfraction accordable multicouche basé sur un réseau de nanoparticules d'argent pour le spectre de fréquences infrarouge. (a) Vue tridimensionnelle du capteur d'indice de réfraction de matériau multicouche à base de nanoparticules d'argent proposé. ( b ) Structure de cellule unitaire avec une structure multicouche formée avec Si – GST – Si – HfO2 – Si – Ag – analyte.

Une cellule unitaire est généralement associée à des structures cristallines, car elle fait référence à l'unité répétitive d'un réseau cristallin32,33. Cependant, cela ne signifie pas que le concept ne peut pas être appliqué à d'autres structures ou systèmes. Dans le contexte des capteurs à guide d'ondes, il est possible de définir une cellule unitaire comme la structure répétitive de base qui forme le capteur. De nombreux chercheurs utilisent cette technique pour une meilleure compréhension. Cela pourrait inclure la géométrie et les dimensions du guide d'ondes et tout matériau ou revêtement utilisé pour améliorer ses capacités de détection. En comprenant les propriétés de la cellule unitaire, il est possible de prédire le comportement du capteur dans son ensemble. Les propriétés de la couche métallique, y compris son épaisseur et ses propriétés optiques, ainsi que les dimensions et la géométrie du guide d'ondes lui-même, peuvent toutes être considérées comme faisant partie de la cellule unitaire. En comprenant comment les changements de ces propriétés affectent la réponse SPR du capteur, il est possible de concevoir et d'optimiser le capteur pour des applications de détection spécifiques. Par exemple, en faisant varier l'épaisseur de la couche métallique à l'intérieur de la cellule unitaire, il est possible d'accorder la réponse SPR du capteur à différentes longueurs d'onde de lumière. Il peut détecter sélectivement différents analytes ou molécules dans un échantillon. De même, l'optimisation de la géométrie du guide d'ondes à l'intérieur de la cellule unitaire peut améliorer la sensibilité et le rapport signal/bruit du capteur, ce qui améliore les limites de détection et la précision. La figure 1a montre la vue tridimensionnelle proposée de la structure proposée. La figure 1b montre la structure de la cellule unitaire avec la notation de la dimension. Cette structure multicouche est étudiée numériquement en géométrie bidimensionnelle où les conditions aux limites sont des conditions aux limites périodiques. Une onde optique infrarouge est transmise par le haut de la structure proposée. Les valeurs de hauteur sont définies comme hS1 ​​= hS2 = hS3 = 40 nm, hGST = 60 nm, hf = 60 nm et hAg = 40 nm. La dimension de cellule unitaire L est fixée à 200 nm. Nous avons considéré la couche en sandwich de la silice pour tous les matériaux car il est facile de faire croître la plupart du nouveau matériau sur un substrat de silice standard.

Le champ électrique présente une forte discontinuité le long de la normale à la surface lorsque des électrons libres provoqués par une lumière incidente se couplent avec une surface métallique en contact avec un diélectrique. C'est parce que le mouvement des électrons libres contredit la normale de surface. Étant donné que la composante E des ondes polarisées s en mode TE est perpendiculaire à la normale de surface, ces ondes ne peuvent pas supporter les plasmons de surface, qui sont polarisés p (mode TM). Par conséquent, les composantes électromagnétiques de la lumière entrante polarisée p peuvent être représentées comme suit (en utilisant les équations 1 et 2) :

En intégrant les équations précédentes dans les équations de Maxwell sous des conditions aux limites convenables34, on obtient l'équation d'établissement de la résonance, notée Eq. (3) ci-dessous.

Dans cette expression, c représente la vitesse de la lumière, λ est la longueur d'onde de la lumière entrante, la fréquence angulaire est notée \(\omega\), l'angle d'incidence est noté θRES, \({\varepsilon }_{p }\) la permittivité du prisme, \({\varepsilon }_{m}\) celle du métal et, \({\varepsilon }_{a}\) celle du milieu environnant. L'équation ci-dessus peut être réduite à \({k}_{x}=2\pi /{\lambda }_{0}{n}_{p}\mathrm{sin}\theta =\mathrm{Re}\ gauche\{{k}_{SP}\droite\}\)35. Dans cette équation, kx représente le vecteur d'onde dans la direction x, np représente l'indice de réfraction du prisme, θ représente l'angle d'incidence, λ0 représente la longueur d'onde dans le vide et \(\mathrm{Re}\left\{{k }_{SP}\right\}\) spécifie la composante réelle du vecteur d'onde SP dans la direction x à l'interface métal-diélectrique. Pour obtenir les meilleures performances possibles, une couche de silicium d'une épaisseur de hS1=h S2= hS3 = 40 µm. L'indice de réfraction du silicium est déterminé à l'aide de l'équation de Sellmeir qui s'écrit : Eq. (4)

où λ est la longueur d'onde de la lumière incidente et est mesurée dans la gamme µm. Les propriétés spectrales de toute pièce spécifique de métal en vrac peuvent être caractérisées en utilisant deux paramètres différents : la longueur d'onde du plasma (\({\lambda }_{\rm{p}}\)) et la longueur d'onde de collision en vrac (\({\ lambda}_{\rm{cb}}\)). Pour être plus précis, la longueur d'onde du plasma est la longueur d'onde qui correspond à la fréquence des oscillations de densité électronique dans le métal. Étant donné que les oscillations de densité électronique sont amorties par les collisions entre les électrons dans le métal en vrac, la longueur d'onde correspondant à celles-ci est connue sous le nom de longueur d'onde de collision en vrac. La formule pour déterminer la longueur d'onde du plasma est fournie dans l'équation. (5), et il est le suivant :

La formule de calcul de la longueur d'onde de collision, qui est notée ci-dessus comme Eq. (6), est le suivant :

Dans cette équation, \(N\) représente la concentration d'électrons, \(e\) représente la charge d'un électron, \(c\) représente la vitesse de la lumière, \({\varepsilon }_{0}\) représente la permittivité du vide, \({v}_{\rm{f}}\) représente la vitesse des électrons à l'énergie de Fermi, \(m\) représente la masse d'un électron et Rbulk représente le libre parcours moyen d'électrons de conduction à l'énergie de Fermi. Il est nécessaire d'examiner un modèle simple et précis pour obtenir le meilleur résultat possible lorsqu'il s'agit de la conductivité du métal. Le modèle de Lorentz-Drude est une méthode pour comprendre les caractéristiques électromagnétiques des métaux fondée sur la mécanique classique. Ce modèle est construit sur trois hypothèses essentielles pour identifier la conductivité des métaux. Cette méthode permet d'obtenir une représentation précise des métaux tels que l'or, l'argent et l'aluminium. Le modèle de Lorentz-Drude est le choix le plus pratique pour paramétrer les constantes optiques du métal36. Les électrons liés et libres affectent les propriétés optiques typiques des milieux métalliques. En conséquence, le terme de Lorentz pour la transition interbande et la composante Drude pour l'effet intrabande sont tous deux pris en compte sous la forme du modèle Drude – Lorentz à l'intérieur de la permittivité diélectrique complexe qui leur correspond 37. Selon le modèle de Drude à électrons libres , la constante diélectrique complexe du métal peut être représentée en termes de plasma et de longueur d'onde de collision en utilisant la formule fournie dans l'Eq. (7)38. Il a été découvert en l'exprimant en termes de longueur d'onde plasma.

où λ est une longueur d'onde spécifique parmi la gamme de longueurs d'onde ciblées, λp est la longueur d'onde de la résonance plasmonique et \({\lambda }_{\rm{cb}}\) est la longueur d'onde à laquelle les deux ondes entrer en collision. Les valeurs 1,4541 × 10–7 m et 1,7614 × 10−5 m ont été extraites des données disponibles en 39,40. Pour les longueurs d'onde plasmoniques et de collision, respectivement, pour la gamme de longueurs d'onde appropriée et le métal d'argent spécifique. Ces valeurs ont été dérivées. L'équation utilisée pour obtenir l'indice de réfraction lors du démarrage avec cette information est donnée dans l'équation. (8).

Les indices de réfraction du PCM, tels que aGST et cGST, ont été calculés en fonction de la fréquence. La partie réelle de aGST est comprise entre 2,6 et 4,6 et la partie imaginaire est comprise entre 0 et 2,4 pour la gamme de 100 à 800 THz. De même, la partie réelle de cGST est comprise entre 2,25 et 7,16, et la partie imaginaire est comprise entre 0 et 4,1 dans la plage de 100 à 800 THz. Les données relatives sont considérées à partir des données disponibles en41.

Après avoir observé la distribution électrique à partir de la méthode FEM dans le logiciel de physique COMSOL, les propriétés radiatives des multicouches du biocapteur, telles que la réflectance et la transmission, peuvent être calculées à l'aide de l'une des trois méthodes suivantes : la méthode de la matrice de transfert, la méthodologie de traçage de champ ou l'onde résultante. méthode. L'approche de la matrice de transfert est la plus précise de ces méthodes car elle ne repose pas sur des approximations. Ainsi, nous appliquerons la méthode de matrice de transfert (TMM) sur le biocapteur pour étudier les caractéristiques de performance de la structure multicouche suggérée pour la lumière à polarisation parallèle arrivant du haut de l'axe z dans le modèle à deux ports, comme la réflectance. Cela a été fait pour que nous puissions en savoir plus sur ces fonctionnalités. On applique les conditions aux limites indiquées dans l'Eq. (9)42, résultant en l'équation matricielle suivante, représentant l'interrelation entre le champ électrique tangentiel et les composantes du champ magnétique à la limite de la première couche et à la limite de la dernière couche, respectivement.

E1 et EN-1 sont des composantes de champ électrique, et H1 et HN-1 sont des composantes de champ magnétique pour les couches 1 et N, respectivement. L'équation (10) représente la matrice T encore simplifiée43. Pour construire la matrice de transfert, il est nécessaire de calculer les valeurs de déphasage et d'admittance pour chaque couche à l'aide de la formule présentée dans l'équation. (11) 44.

où qm et βm sont respectivement l'admittance et le déphasage de la mème couche, pour les déterminer, il est nécessaire de connaître des paramètres spécifiques, tels que nm, qui représente l'indice de réfraction de la mème couche, dm, qui se réfère à la épaisseur de la mème couche, np, qui représente l'indice de réfraction du prisme, et in, qui représente l'angle d'incidence du prisme. Pour le capteur à plasmon de surface à couche N, il est nécessaire de prendre en compte l'agrégat de ces réflexions lors du calcul de la réflexion totale car différentes réflexions se produisent à l'interface de chaque couche en fonction de la lumière entrante au niveau du prisme et de la première couche. Ces réflexions dépendent les unes des autres. Dans le modèle à N couches, une onde de propagation polarisée P à travers les couches successives peut être caractérisée par la matrice de transfert, comme indiqué dans l'équation. (12). Sur d'autres simplifications mathématiques, le coefficient de réflexion pour la lumière incidente polarisée p dans le biocapteur proposé à couche N est calculé comme Eq. (13).

Enfin, la réflectance de la structure multicouche est exprimée par \({R}_{p}={\left|{r}_{p}\right|}^{2}.\) Nous avons étudié numériquement la proposition structure multicouche à l'aide du logiciel multiphysique COMSOL. Initialement, nous avons fixé les valeurs de hauteur de toutes les structures à 40 nm. Les valeurs de réflectance calculées du port de réflectance pour les différentes valeurs d'indice de réfraction sont illustrées à la Fig. 2. La figure 2a montre la variation de la réflectance pour la structure en couches analyte-Ag-Si-HfO2-Si-GST-Si en considérant l'aGST comme une phase du GST pour des valeurs RI de 1 à 2,4. De même, la figure 2b montre la variation calculée de la réflectance de la structure proposée pour la phase cGST. Dans les deux figures, nous avons identifié un total de 20 équations de traces (P1–P20) des valeurs de réflectance minimales. Le décalage de longueur d'onde notable sur les deux phases du matériau GST est également observé dans la réponse spectrale globale. L'effet de la couche de HfO2 sur le spectre de réflectance global pour les valeurs RI de 1 à 2,4 est également étudié et présenté sur les Fig. 3a, b. La figure 3a montre la variation de réflectance pour l'ensemble du spectre de longueur d'onde et du spectre d'indice de réfraction pour la structure analyte-Ag-Si-GST-Si dans des conditions de phase aGST du matériau GST. De même, la figure 3b montre la variation de la réflectance pour les conditions de phase cGST du matériau GST pour la structure en couches analyte-Ag-Si-GST-Si. Nous avons identifié les 18 traces de réflectance au total (E1 à E18) pour les valeurs spécifiques des plages de longueur d'onde et d'indice de réfraction. Les traces dérivées avec leur gamme de longueurs d'onde, leur gamme d'indices de réfraction et une équation quadratique dans le tableau 1 pour la structure en couches analyte–Ag–Si–HfO2–Si–GST–Si. De même, l'équation quadratique dérivée pour la structure à base d'analyte-Ag-Si-GST-Si est présentée dans le tableau 2. Nous pouvons utiliser cette équation pour concevoir le biocapteur où les différents analytes d'indice de réfraction présentent différents pics de résonance à différentes valeurs de longueur d'onde. Ce capteur peut être utilisé dans la création de biocapteurs infrarouges pour détecter l'éthanol, l'eau, le glucose, l'urine45, la biotine-streptavidine, le fibrinogène 46,47 et l'hémoglobine 46,47. La valeur de l'indice de réfraction de cette biomolécule est majoritairement comprise entre 1 et 1,7 selon la concertation des biomarqueurs.

Réponse de réflectance pour les différentes phases (a) aGST et (b) phase cGST du matériau à changement de phase. Les traces marquées P1 à P20 sont l'équation quadratique possible pour identifier la sensibilité pour la plage spécifique de l'indice de réfraction et de la longueur d'onde. La structure en couches formée dans cette réponse est l'analyte–Ag–Si–HfO2–Si–GST–Si.

Réponse de réflectance calculée pour la phase (a) aGST et (b) la phase cGST de GST en l'absence de matériau HfO2. La structure en couches formée dans cette réponse est l'analyte–Ag–Si–GST–Si. De plus, une équation quadratique proposée pour déterminer la sensibilité sur une plage donnée d'indice de réfraction et de longueur d'onde est indiquée par les traces E1–E18.

L'analyse comparative des différentes structures en couches est illustrée à la Fig. 4 pour le HfO2 – GST et uniquement les structures à base de GST. Le changement de réflectance pour le spectre infrarouge calculé pour la structure du matériau HfO2 – GST est illustré à la Fig. 4a. De même, la structure de réflectance uniquement pour la structure à base de GST peut être représentée sur la figure 4b. L'indice de réfraction pour ce calcul est fixé à 2,1 pour les deux tracés. Le décalage de longueur d'onde détaillé pour les deux structures est représenté sur les Fig. 5 et 6. Nous avons mis en évidence les six tracés de décalage de longueur d'onde pour la structure HfO2-GST et huit uniquement la structure basée sur la GST. Dans la structure à base de HfO2 – GST, le décalage de longueur d'onde maximal de 100 nm est observé entre 1, 52 et 1, 62 µm de la bande, comme le montre la figure 5d. La longueur d'onde minimale de 1 nm est observée entre 0,79 et 0,83 µm de bande de fonctionnement. De même, un décalage de longueur d'onde maximal de 110 nm est observé entre 1,25 et 1,4 µ du spectre de longueur d'onde pour le seul capteur d'indice de réfraction basé sur GST, comme le montre la figure 6e. Le décalage de longueur d'onde minimum de 20 nm est observé entre la bande de 8,4 à 8,9 µm, comme le montre la figure 6b. Dans l'ensemble, on observe que le changement de phase du matériau GST (aGST – cGST) entraîne le décalage global de la longueur d'onde sur le spectre de longueur d'onde calculé, ce qui se traduit finalement par l'accordabilité du capteur d'indice de réfraction global. La température du matériau GST peut être contrôlée à l'aide d'une source thermique externe, telle qu'une structure de chauffage intégrée, pour obtenir l'accordabilité de ces dispositifs photoniques. L'effet de divers paramètres physiques sur le comportement de réflectance du capteur est calculé et présenté sur les Fig. 7 et 8. Les figures 7a, b montrent la variation de réflectance pour les différentes phases du matériau GST et les valeurs de la hauteur GST. Il est identifié qu'il existe une dépendance significative à la hauteur du matériau GST. La réponse dispersée variée dans la phase aGST est également observée pour les différentes valeurs de hauteur. Les valeurs de la silice et du HfO2 sont maintenues à 40 nm pour ce calcul. Nous pouvons observer la pente positive et négative de la longueur d'onde et de la hauteur GST, comme le montre la figure 7b. L'effet de la hauteur GST est plus significatif pour les > 1,3 µm du spectre de longueur d'onde. L'effet de la hauteur de silice sur les performances de réfraction est illustré sur les figures 7c, d. Les figures 7c, d montrent la variation de l'amplitude de réflexion pour la phase aGST/cGST, respectivement. La variation de la hauteur de silice nous permet de choisir la plaquette pour le développement de la croissance de la couche supérieure de GST/HfO2/Ag. De même, l'effet de la couche de HfO2 est illustré sur les figures 7e, f pour la structure aGST et cGST, respectivement. Dans la silice et le HfO2, les valeurs de réflexion dépendent principalement de la hauteur en raison de l'intensité de piégeage de la lumière par ces couches.

Analyse comparative de la réponse de réflectance générée (a) avec HfO2 et (b) sans capteur d'indice de réfraction SPR basé sur la couche HfO2. La variation des deux structures en couches est indiquée pour les deux phases du matériau à changement de phase (aGST/cGST).

( a – f ) Graphiques comparatifs pour identifier le décalage de longueur d'onde pendant que le matériau à changement de phase changera son état d'amorphe à cristallin (aGST à cGST). La réponse est présentée pour la plage spécifique de la longueur d'onde où les valeurs de réflectance sont minimales. La réponse est générée pour la structure avec des couches de structure SPR comme analyte–Ag–Si–HfO2–Si–GST–Si.

( a – h ) Graphiques comparatifs pour identifier le décalage de longueur d'onde pendant que le matériau à changement de phase changera son état d'amorphe à cristallin (aGST à cGST). La réponse est présentée pour la plage spécifique de la longueur d'onde où les valeurs de réflectance sont minimales. La réponse est générée pour la structure avec des couches de structure SPR comme analyte–Ag–Si–GST–Si.

Réponse de réflectance calculée pour les différentes hauteurs de couches de matériau. Variation de réflectance pour différentes valeurs de hauteur de (a) GST, (c) silice et (e) HfO2 pour la phase aGST du matériau à changement de phase. Variation de réflectance pour différentes valeurs de hauteur de (b) GST, (d) silice et (f) HfO2 pour la phase cGST du matériau à changement de phase.

Réponse de réflectance calculée pour les différentes valeurs de la hauteur du résonateur (hAg) pour (a) la phase aGST et (b) la phase cGST du matériau GST. L'effet de la réflectance lors d'un changement de l'angle d'incidence des ondes d'entrée pour (a) aGST et (b) cGST du matériau à changement de phase.

Le résonateur supérieur Ag générera le moment dipolaire dans le capteur d'indice de réfraction proposé pour piéger la lumière. Les figures 8a, b, respectivement, indiquent l'influence sur la réflectance pour les valeurs de hauteur variées des résonateurs d'argent pour la phase aGST et la phase cGST du matériau. Dans cette réponse, il a été remarqué qu'il existe des différences subtiles entre la phase aGST et la phase cGST. Alors que les changements de hauteur pour chaque phase montrent également des changements mineurs pour ces paramètres. Dans certains des points de longueur d'onde, la longueur d'onde de résonance n'est pas beaucoup décalée par rapport aux autres changements de paramètres physiques. L'effet de l'incidence de l'angle oblique sur la performance globale de la réflectance est illustré sur les figures 8c, d. On observe que l'angle dépendait de la réponse pour les points de résonance spécifiques. Sur la figure 8c, la réponse de réflectance constante est observée à 1,5 µm pour la phase aGST du matériau GST. De même, une réflectance constante à 1,6 µm pour la phase cGST du matériau.

Les figures 9 et 10 montrent le champ électrique normalisé responsable des phases aGST et cGST de la structure en couches analyte-Ag-Si-HfO2-Si-GST-Si. Ces figures sont simulées avec la méthode des éléments finis dans le logiciel multiphysique COMSOL avec une analyse périodique des modes aux limites et des conditions de port. La figure 9 montre les points de résonance à 0,84 µm, 0,94 µm, 1,125 µm, 1,373 µm, 1,52 µm, 1,82 µm et 2,26 µm pour la phase aGST. De même, la figure 10 montre les différents points de résonance de 0,70 µm, 0,80 µm, 0,94 µm, 1,12 µm, 1,39 µm, 1,62 µm, 1,82 µm et 2,295 µm pour la phase cGST du matériau. L'effet de l'interférence du champ électrique normalisé diffère pour les différents points. La concentration d'énergie pour les différentes structures en couches diffère pour des pics de résonance spécifiques. Dans tous les cas, la couche supérieure d'Ag a fonctionné comme un dipôle résonnant pour piéger la longueur d'onde spécifique, qui différera en fonction de l'analyte placé au sommet de la structure. Nous avons identifié les courbes d'ajustement pour les capteurs d'indice de réfraction proposés pour toutes les traces d'équation P1–P20 et E1–E18. La courbe comparative de l'équation et sa courbe trace sont représentées sur les Fig. 11 et 12 pour les phases aGST et cGST de la structure en couches Analyte–Ag–Si–GST–Si. De même, les Fig. 13 et 14 pour les phases aGST et cGST de la structure en couches analyte–Ag–Si–HfO2–Si–GST–Si. Il est identifié que toutes les équations de courbe calculées sont ajustées avec les points de trace des valeurs de réflectance sur la plage spécifique de la longueur d'onde et de l'indice de réfraction.

Changements dans la composante de champ électrique Ez pour les différents creux de réflectance de la phase aGST du capteur SPR proposé. La valeur de l'indice de réfraction est considérée comme 1,34.

Changements dans la composante de champ électrique Ez pour les différents creux de réflectance de la phase cGST du capteur SPR proposé. La valeur de l'indice de réfraction est considérée comme 1,34.

Courbe d'ajustement quadratique calculée pour l'équation (a–i) E1–E9 dérivée des variations du pic de longueur d'onde de résonance et de son indice de réfraction associé pour la phase aGST du matériau. La structure multicouche formée dans cette réponse est l'analyte–Ag–Si–GST–Si.

Courbe d'ajustement quadratique calculée pour l'équation (a–i) E10–E98 dérivée pour les changements dans le pic de longueur d'onde de résonance et son indice de réfraction associé pour la phase cGST du matériau. La structure multicouche formée dans cette réponse est l'analyte–Ag–Si–GST–Si.

Courbe d'ajustement quadratique calculée pour l'équation (a–i) P1–P10 E98 dérivée pour les changements dans le pic de longueur d'onde de résonance et son indice de réfraction associé pour la phase aGST du matériau. La structure multicouche formée dans cette réponse est l'analyte–Ag–Si–HfO2–Si–GST–Si.

Courbe d'ajustement quadratique calculée pour l'équation (a–i) P11–P20 E98 dérivée pour les changements dans le pic de longueur d'onde de résonance et son indice de réfraction associé pour la phase cGST du matériau. La structure multicouche formée dans cette réponse est l'analyte–Ag–Si–HfO2–Si–GST–Si.

Les indices de réfraction des différentes biomolécules sont considérés à partir de la base de données de référence fournie dans 47,48,49,50,51. Selon la littérature publiée précédemment, les indices de réfraction de l'eau, de l'éthanol, du plasma sanguin, de l'urine, du glucose, de l'hémoglobine, de la biotine, de la salive et de la sueur vont de 1 à 2,5. Les longueurs d'onde de résonance sont celles qui fournissent une transmission maximale, c'est-à-dire des pics de résonance. Le concept essentiel de détection pour un capteur RI est que si l'indice de réfraction ou l'une des dimensions spatiales du capteur change, les longueurs d'onde de résonance se déplaceront vers une région de longueur d'onde plus longue ou plus courte, conduisant à l'identification du matériau inconnu. La détection d'un analyte inconnu à l'aide de biocapteurs SPR peut également être effectuée sur la base des changements de la longueur d'onde de la lumière réfléchie plutôt que de l'angle d'incidence. Voici les étapes impliquées dans cette méthode :

Préparation de la surface de détection : un mince film ou réseau métallique est déposé sur un substrat de verre ou de quartz, et une molécule de liaison est attachée à la surface métallique. La molécule de liaison peut immobiliser un récepteur spécifique, tel qu'un anticorps, qui se lie sélectivement à l'analyte d'intérêt.

Introduction de l'analyte inconnu : l'échantillon contenant l'analyte inconnu est introduit sur la surface de détection. L'analyte peut interagir avec le récepteur et provoquer une modification de l'indice de réfraction de la surface de détection.

Mesure du spectre de lumière réfléchie : une source lumineuse à large bande est utilisée pour éclairer la surface de détection et le spectre de lumière réfléchie est mesuré à l'aide d'un spectromètre. Le spectre de la lumière réfléchie contient un creux caractéristique, appelé creux du plasmon, à une longueur d'onde spécifique.

Détection de l'analyte : à mesure que l'indice de réfraction de la surface de détection change en raison de l'interaction avec l'analyte, la longueur d'onde du pendage du plasmon se déplace. La quantité de décalage est proportionnelle à la variation de l'indice de réfraction de la surface de détection, qui à son tour dépend de la concentration de l'analyte.

Quantification de l'analyte : la concentration de l'analyte peut être déterminée en comparant le décalage mesuré de la longueur d'onde du creux de plasmon à une courbe d'étalonnage obtenue à l'aide de concentrations connues de l'analyte.

Dans l'ensemble, la détection d'un analyte inconnu à l'aide de biocapteurs SPR basés sur les changements de la longueur d'onde de la lumière réfléchie implique de mesurer le décalage de la longueur d'onde du plongeon du plasmon lorsque l'indice de réfraction de la surface de détection change en raison de l'interaction avec l'analyte. La concentration de l'analyte peut être déterminée en comparant le décalage mesuré à une courbe d'étalonnage 45,46,47,48,52,53.

On peut également identifier la valeur de la sensibilité du capteur d'indice de réfraction proposé dans ces traces d'équation en appliquant la formule différentielle de \(S=d\lambda /dn\). Nous pouvons identifier à partir des différentes équations de trace que la pente de la courbe est principalement affectée par la variation de sensibilité. Dans une courbe linéaire, la variation de sensibilité est constante sur toute la plage, comme observé dans diverses courbes (par exemple, P12, P14, P15). La variation abrupte de sensibilité peut être observée pour des courbes telles que P6, P17 et P18. Une variation de sensibilité similaire peut être observée sur la courbe E1 à E18. La variation de sensibilité de la courbe E6 est comprise entre 132 et 1240 nm/RIU. La variation de sensibilité est faible au changement brusque entre 1,2 et 1,3 µm de la longueur d'onde, soit 132 nm/RIU. Dans d'autres gammes, la sensibilité est plus élevée là où la linéarité change entre l'indice de réfraction et les valeurs de longueur d'onde. Cette recherche nous permet de choisir la plage d'indices de réfraction opérationnelle pour des échantillons de biomolécules spécifiques, et c'est parce que la plage de valeurs RI que nous pouvons choisir est élargie. La structure prévue peut également être affinée à l'aide des deux phases distinctes du matériau GST, appelées aGST et cGST. Ces deux phases sont sensibles aux variations de température. Les équations sont construites en exploitant le comportement ajustable de la structure pour calculer la réflectance globale de la structure. Il est possible de modifier le comportement du capteur d'indice de réfraction global.

Nous avons montré les résultats d'études numériques d'un matériau à transition de phase et d'un capteur d'indice de réfraction à longueur d'onde visible et infrarouge à base de HfO2 pour une large gamme de détection de biomolécules. Trois conceptions en couches différentes sont explorées pour en savoir plus sur l'architecture suggérée ; chacun a des couches de matériaux supplémentaires tels que HfO2, GST, argent et silice. Nous avons calculé la réponse de réflectance de la structure multicouche en utilisant un spectre d'indice de réfraction de 1,2 à 2,4. De plus, nous avons examiné comment la hauteur des différents matériaux affecte les performances de la construction dans son ensemble. Nous avons présenté l'effet des différents matériaux avec leurs paramètres de hauteur pour identifier les performances optimisées du capteur. Nous avons calculé diverses équations de trace résonnantes en utilisant différents points de résonance, points de longueur d'onde et valeurs d'indice de réfraction qui peuvent être utilisés pour déterminer le comportement de détection pour une plage de longueur d'onde particulière et des valeurs d'indice de réfraction. Ces équations se trouvent dans notre article. Nous avons créé un total de 20 équations dans la structure en couches analyte-Ag-Si-HfO2-Si-GST-Si pour aider à déterminer le comportement du capteur proposé sur une plage spécifique d'indice de réfraction et de spectre de longueur d'onde. Nous avons également calculé que nous avons créé 18 équations dans la structure en couches analyte-Ag-Si-GST-Si. La température peut provoquer des transitions entre les phases aGST et cGST du matériau GST, qui peuvent ensuite être utilisées pour affiner la structure suggérée. Un biocapteur capable de détecter une grande variété de biomolécules peut être construit à l'aide de la structure recommandée. Ces biomolécules peuvent être observées dans le glucose, le cholestérol, l'hémoglobine, l'urine et le cortisol salivaire.

Données disponibles sur demande raisonnable de l'auteur correspondant.

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Les auteurs remercient le ministère de l'Éducation de l'Arabie saoudite pour le financement de ce travail de recherche par le biais du numéro de projet 223202.

Département de génie électrique, Collège d'ingénierie, Université de Jouf, 72388, Sakaka, Arabie saoudite

Khaled Aliqab, Meshari Alsharari et Ammar Armghan

Département des technologies de l'information et de la communication, Université Marwadi, Rajkot, Inde

David Kavan

Faculté d'ingénierie et de technologie, Institut Parul d'ingénierie et de technologie, Université Parul, Waghodia Road, Vadodara, Gujarat, 391 760, Inde

Vishal Sorathiya

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Conceptualisation, KA, AA et VS ; méthodologie MA, AA, VS, KD ; logiciel, validation, analyse formelle, enquête et rédaction—préparation de l'ébauche originale KA, VS ; rédaction—révision et édition., VS, KD; supervision, AA et VS ; administration de projet, MA, AA; financement acquisition, AA Tous les auteurs ont lu et accepté la version publiée du manuscrit.

Correspondance à Khaled Aliqab ou Ammar Armghan.

Les auteurs ne déclarent aucun intérêt concurrent.

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Réimpressions et autorisations

Aliqab, K., Sorathiya, V., Alsharari, M. et al. Analyse numérique de l'oxyde d'hafnium et du capteur de fréquence infrarouge et visible multicouche à base de matériaux à changement de phase pour l'application de détection de biomolécules. Sci Rep 13, 7698 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-34817-1

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Reçu : 05 février 2023

Accepté : 08 mai 2023

Publié: 11 mai 2023

DOI : https://doi.org/10.1038/s41598-023-34817-1

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